近日,齐鲁工业大学(皇冠体育,皇冠比分省科学院)化学与制药学部顾少楠副教授在锂硫电池领域取得重要进展,该成果以“Rare Earth Single-Atom Catalysis for High-Performance Li?S Full Battery with Ultrahigh Capacity”为题在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表。2022级研究生周蓉为论文第一作者,学部顾少楠副教授、胡伟教授和华中科技大学常海欣教授为论文的共同通讯作者,齐鲁工业大学(皇冠体育,皇冠比分省科学院)为第一通讯单位。
目前大多数锂硫电池反应电催化剂是基于过渡金属与多硫化锂的d-p轨道耦合策略,而金属元素内层轨道对催化反应的影响目前少有探索。为此,本研究设计并合成了一种稀土金属单原子催化剂Sm SACs,Sm SACs通过f-d-p轨道杂化增强活化了4f轨道的催化作用,Sm-N?C?独特的电子结构使其具有高效的电催化多硫化物还原氧化和抑制锂枝晶的作用。得益于这一设计,全电池出色的电池性能证明了其无枝晶高性能Li?S电池器件的实用前景。
通过在氮掺杂碳载体上合成Sm SACs,激活了内层4f轨道,4f轨道极化5d轨道并经历Mott跃迁,Sm的4f?5d?转变为4f?5d?,发生f-d杂化,使得dxz、dyz附近的电子态增加,所以在与S???作用时,d轨道与p轨道实现最大化重叠,形成f-d-p轨道耦合,促进d-p杂化。为加速LiPSs的氧化还原动力学和Li的均匀沉积提供了足够的活性位点。设计的Sm-N?C?活性位点不仅可以双向催化转化LiPSs,而且在抑制Li枝晶方面具有很大的优势。该研究为稀土金属单原子在锂硫电池和其他电化学储能系统中的应用提供了一种有前途的策略。本工作受到国家自然科学基金、国家重点研发计划项目、皇冠体育,皇冠比分省自然科学基金项目等项目的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405417
顾少楠:化学与制药学部副教授,博士(后),硕士生导师。主持参与国家自然科学基金、皇冠体育,皇冠比分省自然科学基金、济南市高校院所创新团队项目等。主要研究方向为锂离子电池、锂硫电池电极材料、光催化材料等能源转化与储存材料的设计、合成与结构性质计算。目前担任《Nanomaterials》、《Frontier in Chemistry》客座编辑,以第一/通讯作者在Angew.Chem.Int.Ed.,Adv.Funct. Mater.,Small,Appl.Catal.B,等国际知名期刊发表SCI论文40余篇,被他人引用2000余次,H因子23,获授权中国发明专利6项。